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Nature!中科院力學所等在中熵合金化學短程有序研究中取得突破

來源:中科院力學所      2021-04-29
導讀:近日,中國科學院力學研究所武曉雷研究組、西安交通大學馬恩研究組和清華大學朱靜研究組,通過TEM實驗和計算模擬,首次給出了中熵合金存在CSRO以及CSRO與位錯交互作用的直接觀察證據。相關論文以題為“Direct observation of chemical short-range order in a medium-entropy alloy”于2021年4月28日在線發表在Nature上。

 近年來,物理冶金研究的新熱點和新舞臺聚焦在由多種主要合金元素組成的合金材料,也被稱為高熵(或中熵)合金 (high-entropy alloys and medium-entropy alloys, 以下簡稱 HEA),涌現出許多新的科學問題,展現出優異的力學和物理性能。  

  與化學無序的傳統合金不同,HEA包含等原子比或近等原子比的多種主要合金元素,不同或相同原子彼此相遇的幾率非常大,就會產生化學相互作用,原子相互之間傾向于吸引或排斥,即近鄰原子間有偏好地選擇回避或聚集,就會形成化學短程有序 (chemical short-range order, CSRO)所以CSRO是高熵合金本征的微結構屬性。CSRO的尺度非常小,一般在亞納米尺度的原子第一近鄰和次近鄰原子層內并對強化、應變硬化和塑性行為等力學性能起到重要的作用。  

   然而,想直接看到CSRO卻并非易事,難點在于CSRO尺度非常小,以及組成元素間原子序數相差小、衍射強度太弱利用透射電子顯微鏡(TEM)技術,迄今尚未有清晰證據可信地表明高熵合金CSRO的存在,也不清楚CSRO元素分布特征和原子堆垛構型。  

  近日,中國科學院力學研究所武曉雷研究組、西安交通大學馬恩研究組和清華大學朱靜研究組,通過TEM實驗和計算模擬,首次給出了中熵合金存在CSRO以及CSRO與位錯交互作用的直接觀察證據。相關論文以題為“Direct observation of chemical short-range order in a medium-entropy alloy”2021428日在線發表在Nature上。研究人員利用配備能量過濾(GIF)系統的雙像差矯正透射電子顯微鏡,綜合運用選區和微區電子衍射、高角環形暗場(HAADF)高分辨成像及其傅氏變換(FFT)和反傅氏變換(IFFT)、能量過濾暗場成像、以及原子尺度的化學元素面分布(EDS-Mapping)測試等研究手段,在中熵VCoNi合金中清晰地看到了化學短程有序(CSRO),獲得了CSRO的電子衍射證據及其尺寸、組成元素及占位和三維構型的信息。  

  研究者從三個方面觀察并證實了CSRO的存在。首先,在面心立方VCoNi中熵合金[112]晶帶軸的選區、微區以及HAADF高分辨傅氏變換的衍射譜中,均顯示在處存在超點陣衍射,選區和傅氏變換衍射譜中超點陣衍射都是直徑很大的暈圓(diffuse disk),表明在正空間所對應的結構是三維尺度非常小的顆粒,即CSRO區域。利用超點陣衍射的能量過濾暗場像與HAADF高分辨圖像的反傅氏變換成像,都觀察到均勻分布的CSRO,平均尺寸為0.5 nm,面積分數為20%。其次,元素面分布測試表明CSRO在相鄰{113}面上具有富V/(Co/Ni)/V三明治式的元素分布和占位特征。結合原子占位分析和點陣應變的原子尺度幾何相分析(GPA),給出了CSRO周期性晶格應變以及正空間的晶體結構。第三,設計并利用空間分布關聯系數來分析在不同距離時元素間傾向于聚集(相關系數為正)還是互斥(),發現相鄰原子柱中V-V傾向于規避,而V-CoV-Ni則傾向于相鄰,證實了在(111)面上傾向于形成富V-V(即富Co/Ni)-V的排列。進一步通過構建主動學習(active learning)團簇展開(cluster expansion)模型及其蒙特卡洛模擬,發現V-V規避和V-Co/Ni近鄰可降低能量,是CSRO形成的驅動力。此外,GPA應變圖譜證實了拉伸變形過程中CSRO與位錯發生強烈交互作用,表明CSRO對塑性變形和強化、應變硬化的重要貢獻。  

  此工作首次直接實驗證實了中熵合金化學短程有序及其與位錯的交互作用,為理解高熵合金的基本微結構特征以及設計高性能的高熵合金提供了新的思路。   

  論文的共同第一作者分別為陳雪飛(力學所博士研究生),王琦博士(表面物理與化學重點實驗室)和程志英高級工程師(清華大學材料學院)。本研究得到國家重點研發計劃、基金委基礎科學中心項目和中國科學院先導專項的資助。 

全文鏈接:https://www.nature.com/articles/s41586-021-03428-z

   圖1 中熵VCoNi合金化學短程有序的選區、微區衍射、能量過濾暗場像,高角環形暗場高分辨成像及其傅氏變換和反傅氏變換以及尺寸分布 

   圖2 化學短程有序的元素分布與占位以及空間分布關聯系數和蒙特卡洛計算模擬 

   圖3 化學短程有序與位錯的交互作用以及拉伸變形前后短程有序區域應變演化 


參考資料

[1] 力學所等在中熵合金化學短程有序研究中取得突破http://www.imech.ac.cn/xwdt/tpxw/202104/t20210428_6001105.html

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